近日，鄭州大學(xué)河南先進(jìn)技術(shù)研究院在解決高能量密度硅基負極體積膨脹瓶頸問(wèn)題的研究中獲得新進(jìn)展。硅基負極的高儲鋰容量有助于實(shí)現高能量密度，但也面臨著(zhù)體積膨脹率大的難題，影響了循環(huán)穩定性和導電性。不同于以往限制硅基顆粒粉碎的策略，本研究反其道而行之，利用硅鋰化體積膨脹的應力，激活單壁碳管（SWNTs）與鋰化硅團簇之間發(fā)生的“力學(xué)-化學(xué)”界面耦合反應，原位錨定粉化硅團簇。

研究表明，單壁碳管在硅鋰化膨脹的應力作用下，會(huì )產(chǎn)生超過(guò)14%的拉伸應變，有效提升缺陷處C原子的活性，增強其與鋰化硅的相互作用。同時(shí)，在Li原子的橋接作用下，界面上的Si能夠與sp³碳形成穩定的Si-C鍵。該“力學(xué)-化學(xué)”界面耦合作用既能增強單壁碳管對于粉化硅基團簇的吸附，同時(shí)所吸附的硅基團簇還可以剝離碳管，促進(jìn)離子在碳管之間的傳輸。研究顯示，僅添加1 wt.%的SWNTs，石墨/SiOx復合負極即可實(shí)現遠超商業(yè)石墨負極的實(shí)際性能。該項研究從行業(yè)痛點(diǎn)出發(fā)，豐富了對應變誘導界面反應的認識，為穩定合金化或轉化反應電極的性能提供了新思路。

相關(guān)成果以“What is the real origin of single-walled carbon nanotubes for the performance enhancement of Si-based anodes?”為題發(fā)表在國際權威期刊《Journal of the American Chemical Society》上。論文共同一作是材料學(xué)院研究生王浩霖和河南先進(jìn)技術(shù)研究院晁云峰，共同通訊作者是先進(jìn)技術(shù)研究院崔鑫煒和材料學(xué)院陳加福兩位老師。鄭州大學(xué)是唯一通訊單位。該項研究得到了河南省重點(diǎn)研發(fā)專(zhuān)項、國家自然科學(xué)基金以及河南克萊威納米碳材料有限公司的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01677